近日,6163银河线路检测中心凝聚态物理与材料物理研究所、人工微结构和介观物理国家重点实验室路建明、甘子钊与其他合作者通过构筑单层石墨烯/氮化硼等多种二维异质结,探索带有“库伦屏蔽”效应的非易失性电场调控的物理机制,发现它起源于氮化硼内部的滑移铁电。2025年1月15日,相关研究成果以“范德瓦尔斯异质结中的库伦屏蔽型铁电”( Ferroelectricity with concomitant Coulomb screening in van der Waals heterostructures)为题发表于期刊《自然•纳米技术》(Nature Nanotechnology)。
将非极性范德瓦尔斯材料人工堆叠成界面铁电,能够以预先设计的方式实现非极性材料的电学/磁学/光学性质的非易失性开关,为构建多功能范德瓦尔斯器件提供了一条重要途径。目前此领域有两个研究方向:一是依赖于非中心对称堆叠的滑动铁电性,它是晶格驱动的。通过层间滑动实现极化方向切换,保证了良好的重复性和耐用性;二是在晶格方向对齐的双层石墨烯/氮化硼(BN)异质结构中观察到的伴随库仑屏蔽的铁电性,往往归因于电子相关性引起的层间电荷转移。特别是后者,最近已被证明能够调控超导性和电子关联相,还可以作为神经突触晶体管演示多种生物模拟神经形态功能。迄今为止,能够构筑库伦屏蔽型异质结的核心材料仅限于贝纳尔堆叠双层石墨烯、转角双层石墨烯和BN插层的双层石墨烯。一个自然的问题是,为什么(或者说,是否)双层石墨烯在铁电性方面具有独特性?此外,本课题组之前的工作(Nat. Commun. 13, 6241 (2022))指出,极化电荷密度超过了莫尔能带能够容纳电子的总量,这与关联电子驱动层间转移机制相矛盾。在该机制中,在位电子-电子排斥作用驱动莫尔能带的一半电子从一层到另一层,故极化电荷总量不会超过莫尔能带的50%。因此,阐明其潜在物理机制,并将其扩展到具有磁性、超导性和拓扑性质的其他范德瓦尔斯材料,具有重要的物理意义和应用价值。
最近在少数层WTe2、MoTe2和多层转角MoS2等铁电异质结中发现了巡游电子和电荷极化态共存,为研究库伦屏蔽型铁电提供了新的视角:(1)虽然铁电极化态可以通过栅极切换,但铁电体内部的巡游电子会对栅极进行库伦屏蔽,从而在电学上隔离了探测器(比如石墨烯);(2)铁电体的电荷极化场作为有效的中间栅极,单独控制探测器的电子态。这些启示,再加上电场驱动极化动力学的微观表征,为解决长久以来的库伦型铁电物理机制难题提供了新的机遇。
近日路建明团队发现了在BN/单层石墨烯/BN以及BN/WSe2/单层石墨烯/WSe2/BN异质结构中观察到的具有库仑屏蔽的铁电现象。其中WSe2封装避免了莫尔超晶格的形成,从而消除了石墨烯中电子的强关联性,铁电性应源自所使用的特定BN晶体。因此,我们将其归因于BN层之间非中心对称堆叠引起的界面滑移铁电。为了证实这一观点,课题组构建了一个由单层石墨烯作为探测器和多层转角过渡金属硫族化物(MoS2)作为栅极介电层一部分的异质结构。在该器件中复现的铁电回滞现象揭示了其工作机制的关键要素:导电性滑动铁电。在这种情况下,栅极产生的电场自然而然地被导电性铁电体屏蔽,因此石墨烯仅受到铁电极化场的作用。当栅极电压小于矫顽场时,石墨烯的状态保持恒定,即处于库伦屏蔽态或者栅极“不工作”状态;当栅极电压超过矫顽场后,极化态反转的过程中,石墨烯的电子/空穴掺杂浓度发生改变,即栅极“正常”工作状态。
此工作回答了一个重要问题:不管是双层还是单层石墨烯,只要对栅极电场有响应,都能够以电学传感器的角色集成在库伦屏蔽型铁电异质结中发挥功能。因此,大大缓解了铁电器件构建方面对材料的严格限制,同时此器件也继承了滑移铁电稳健性极化反转和丰富材料选择的优点,为下一代非易失性量子器件构筑和调控提供新的技术支持。
图1.单层石墨烯异质结的铁电性表征
图2.人工构造多层转角MoS2作为栅极一部分,非易失性调控单层石墨烯电阻,复现库伦屏蔽型铁电现象。
图3.栅极调控过程中的“惯性”行为,与瞬时响应的电子行为相悖,预示着器件中存在晶格移动。右图展示了不同晶格堆叠极化态与石墨烯电阻之间的对应关系。
6163银河线路检测中心凝聚态物理与材料物理研究所博士后牛锐锐、博士生李卓贤、博士后韩香岩和博士生曲壮壮为该论文共同第一作者。路建明、中国科学院微电子研究所韩春蕊研究员、山西大学光电研究所韩拯教授和电子科技大学的彭波教授为该论文通讯作者。其他合作者包括中国科学院大学的周武教授、毛金海教授,复旦大学车仁超教授,上海科技大学薛加民教授,华中科技大学吴梦昊教授和6163银河线路检测中心刘开辉教授。
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https://www.nature.com/articles/s41565-024-01846-4